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論文

Improvement in the elution performance of an N,N,N',N-tetraoctyl diglycolamide impregnated extraction chromatography adsorbent using neodymium via micro-particle-induced X-ray emission analysis

高畠 容子; 渡部 創; 新井 剛*; 佐藤 隆博*; 柴田 淳広

Applied Radiation and Isotopes, 196, p.110783_1 - 110783_5, 2023/06

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

An adsorbent used for the recovery of trivalent minor actinides (MA(III); Am and Cm) from high level liquid waste generated from reprocessing of spent nuclear fuel was subjected to micro-PIXE analysis to improve its elution performance. The experimental adsorbent comprised SiO$$_{2}$$ particles, a polymer coating, and an TODGA. The particles to be analyzed were subjected to Nd adsorption and an elution operation, but Nd in the adsorbent was found to be uniformly distributed. This might have been caused by individual differences in the amount of impregnated TODGA. The remaining Nd species were not localized to a specific part of the adsorbent after the adsorption operation. Some Nd elements were retained in the adsorbent after elution, probably because of the poor diffusion of the mobile phase inside the adsorbent. An adsorbent having a different microstructure from the first was then evaluated, and rapid elution was observed on new adsorbent along micro-PIXE analysis

論文

Microscopic analyses on Zr adsorbed IDA chelating resin by PIXE and EXAFS

荒井 陽一; 渡部 創; 大野 真平; 野村 和則; 中村 文也*; 新井 剛*; 瀬古 典明*; 保科 宏行*; 羽倉 尚人*; 久保田 俊夫*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 477, p.54 - 59, 2020/08

 被引用回数:5 パーセンタイル:52.81(Instruments & Instrumentation)

Used PUREX process solvent generated from reprocessing process of spent nuclear fuel contains a small amount of U and Pu complexed with tributyl phosphate (TBP) or dibutyl phosphate (DBP). The radioactive nuclides should be removed from the solvent for safety storage or disposal. The iminodiacetic acid (IDA) type chelating resin was proposed as promising procedures for efficient recovery of the trapped cations in the solvent. In order to reveal the distribution and amount of Zr in the particle and local structure of Zr complex formed in the adsorbent, PIXE and EXAFS analyses on the Zr adsorbed chelating resin were carried out. Micro-PIXE analysis proved that it is an effectual method for quantitative analysis of trace adsorbed elements. Moreover, some of the adsorption sites were possibly occupied by the molecules. On the other hand, Zr-K edge EXAFS analysis suggested that extraction mechanism of Zr from the aqueous solution and the solvent was different.

論文

Quantitative analysis of Zr adsorbed on IDA chelating resin using Micro-PIXE

荒井 陽一; 渡部 創; 大野 真平; 野村 和則; 中村 文也*; 新井 剛*; 瀬古 典明*; 保科 宏行*; 久保田 俊夫*

QST-M-23; QST Takasaki Annual Report 2018, P. 59, 2020/03

Radioactive spent solvent waste contains U and Pu is generated from reprocessing process of spent nuclear fuel. The nuclear materials should be removed from the solvent for safety storage or disposal. We are focusing on the nuclear materials recovery from spent solvent using imino diacetic acid (IDA) type chelating resin as a promising method. In order to reveal adsorbed amount of Zr, which is simulated of Pu, Micro-Particle Induced X-ray Emission (PIXE) was carried out. Micro-PIXE analysis succeeded in quantitative analysis on trace amount of adsorbed Zr from simulated spent solvent.

論文

Microscopic analyses of complexes formed in adsorbent for Mo and Zr separation chromatography

安倍 諒治*; 名越 航平*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 松浦 治明*; 高木 秀彰*; 清水 伸隆*; 江夏 昌志*; 佐藤 隆博*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 404, p.173 - 178, 2017/08

 被引用回数:5 パーセンタイル:44.07(Instruments & Instrumentation)

Molybdenum and zirconium obstruct the efficient recovery of minor actinides (MA(III): Am(III) and Cm(III)) by extraction chromatography; hence, the removal of these elements prior to MA(III) recovery is desirable. The use of an adsorbent impregnated with bis(2-ethylhexyl) hydrogen phosphate (HDEHP) for Mo and Zr decontamination was evaluated in this report. The adsorption/elution and column separation experiments showed that Mo and Zr in the simulated HLLW were selectively adsorbed on the particles, and that Mo was eluted by H$$_{2}$$O$$_{2}$$. EXAFS analysis and SAXS patterns of the adsorbent containing Zr revealed that the Zr-HDEHP complex had a crystal-like periodic structure similar to the structure of the precipitate produced in the solvent extraction system. Micro-PIXE analysis revealed that distribution of the residual Zr on the adsorbent was uniform.

論文

Particle induced X-ray emission-computed tomography analysis of an adsorbent for extraction chromatography

佐藤 隆博; 横山 彰人; 喜多村 茜; 大久保 猛; 石井 保行; 高畠 容子; 渡部 創; 駒 義和; 加田 渉*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 371, p.419 - 423, 2016/03

 被引用回数:7 パーセンタイル:54.81(Instruments & Instrumentation)

The cross-sectional distribution of neodymium (Nd) simulating minor actinides (MA) in a minute globular adsorbent of less than 50 $$mu$$m in diameter was measured using PIXE (particle induced X-ray emission)-CT (computed tomography) with a 3-MeV proton microbeam for the investigation of residual MA in extraction chromatography of spent fast reactor fuel. The measurement area was 100 $$times$$ 100 $$mu$$m$$^2$$ corresponding to 128 $$times$$ 128 pixels of projection images. The adsorbent target was placed on an automatic rotation stage with 9$$^{circ}$$ step. Forty projections of the adsorbent were finally measured, and image reconstruction was carried out by the modified ML-EM (maximum likelihood expectation maximization) method. As a result, the cross-sectional distribution of Nd in the adsorbent was successfully observed, and it was first revealed that Nd remained in the region corresponding to internal cavities of the adsorbent even after an elution process. This fact implies that the internal structure of the adsorbent must be modified for the improvement of the recovery rate of MA.

論文

Correction of X-ray detection yield in micro-PIXE analysis according to sample thickness variation measured by STIM

佐藤 隆博; 酒井 卓郎; 及川 将一*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 249(1-2), p.234 - 237, 2006/08

 被引用回数:7 パーセンタイル:47.41(Instruments & Instrumentation)

本研究の目的STIM分析によって得られた試料の厚さの情報をもとに、micro-PIXE分析における特性X線の発生量を補正することである。試料中で吸収されるX線の量を正確に見積もるためには試料の厚さを$$mu$$mの精度で正確に測定する必要があるが、それはmicro-PIXE分析のみでは困難である。そこで、われわれはSTIM分析を用い、またそのデータの解析のためのコンピュータシミュレーションコードを開発した。このコードの有用性を確認するために、テスト試料として、細胞のサイズと同じくらいのイオン交換樹脂を用いてSTIM分析とmicro-PIXE分析を行った。その結果、補正前のデータではX線の吸収による間違った分布が見られたが、われわれの解析コードで補正することで、ある程度補正することができた。

論文

Measurement of thickness of samples by STIM for PIXE analysis

佐藤 隆博; 酒井 卓郎; 及川 将一*

JAEA-Review 2005-001, TIARA Annual Report 2004, p.304 - 306, 2006/01

本研究の目的STIM分析によって得られた試料の厚さの情報をもとに、micro-PIXE分析における特性X線の発生量を補正することである。試料中で吸収されるX線の量を正確に見積もるためには試料の厚さを$$mu$$mの精度で正確に測定する必要があるが、それはmicro-PIXE分析のみでは困難である。そこで、われわれはSTIM分析を用い、またそのデータの解析のためのコンピュータシミュレーションコードを開発した。このコードの有用性を確認するために、テスト試料として、細胞のサイズと同じくらいのイオン交換樹脂を用いてSTIM分析とmicro-PIXE分析を行った。その結果、補正前のデータではX線の吸収による間違った分布が見られたが、われわれの解析コードで補正することで、ある程度補正することができた。

論文

Micro-PIXE for the study of atmospheric environment

笠原 三紀夫*; Ma, C.-J.*; 奥村 智憲*; 小嶋 拓治; 箱田 照幸; 田口 光正; 酒井 卓郎; 小原 祥裕

JAEA-Review 2005-001, TIARA Annual Report 2004, p.293 - 295, 2006/01

雲の特性を明らかにするために、神石の鉄-銅鉱山にある巨大垂直坑道を用いて人工雲の発生実験を行った。この個々の雲粒子の物理的化学的特徴を、京都大学における顕微分析とTIARA施設におけるマイクロPIXE分析を用いて調べた。雲粒子のサイズ, その分布, 粒子個数濃度、及び粒子中の塩素の分布状態変化の粒子サイズ依存性にかかわる実験結果から、雲の成長過程を明らかにした。

論文

Measurement of thickness of samples by STIM for PIXE analysis

佐藤 隆博; 酒井 卓郎; 及川 将一*

JAEA-Review 2005-001, TIARA Annual Report 2004, p.304 - 306, 2006/01

本研究の目的STIM分析によって得られた試料の厚さの情報をもとに、micro-PIXE分析における特性X線の発生量を補正することである。試料中で吸収されるX線の量を正確に見積もるためには試料の厚さを$$mu$$mの精度で正確に測定する必要があるが、それはmicro-PIXE分析のみでは困難である。そこで、われわれはSTIM分析を用い、またそのデータの解析のためのコンピュータシミュレーションコードを開発した。このコードの有用性を確認するために、テスト試料として、細胞のサイズと同じくらいのイオン交換樹脂を用いてSTIM分析とmicro-PIXE分析を行った。その結果、補正前のデータではX線の吸収による間違った分布が見られたが、われわれの解析コードで補正することで、ある程度補正することができた。

論文

Application of micro-PIXE to quantitative analysis of heavy elements sorbed on minerals

香西 直文; 三田村 久吉; 大貫 敏彦; 酒井 卓郎; 佐藤 隆博; 及川 将一*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 231(1-4), p.530 - 535, 2005/04

 被引用回数:9 パーセンタイル:55.92(Instruments & Instrumentation)

土壌など鉱物の混合相中での重元素等有害元素の移行挙動を解明研究に役立てるため、鉱物に吸着した重元素の定量評価へのmicro-PIXE分析の適用性を検討した。このため、均一な形状大きさの鉱物に重元素を吸着させた外部標準試料を調製し、micro-PIXEにより分析した。その結果、そのような外部標準試料が定量評価のために有効であることがわかった。ただし、その適応範囲は実験条件などにより限定される可能性がある。

論文

Micro-PIXE technique for the study of asian dust sources

笠原 三紀夫*; Ma, C.-J.*; 奥村 智憲*; 小嶋 拓治; 箱田 照幸; 田口 光正; 酒井 卓郎; 小原 祥裕

JAERI-Review 2004-025, TIARA Annual Report 2003, p.256 - 258, 2004/11

黄砂発生源である中国における4か所の異なる砂漠地域の砂を対象に、バルクあるいは粒子単体をそれぞれPIXEとマイクロPIXE分析により調べた。この結果、モルフォロジー,色そして大きさといった物理的特性を基本的に決定した。また、それぞれの砂漠のバルク状砂の化学的性質も相対的元素量として特定した。個々の砂粒子に関する元素分布及びスペクトルからは、それらの各特性が明らかになった。以上から、この研究で得られた砂漠砂の物理化学的特性に関する知見は、人為的な環境汚染物質や海塩のどんな種類のものが黄砂に共存しているかを知る一助となると考える。

論文

Analysis of intracellular distribution of boron and gadolinium in 9L sarcoma cells using a single-ended accelerator (Micro PIXE)

遠藤 聖*; 柴田 靖*; 吉田 文代*; 中井 啓*; 山本 哲哉*; 松村 明*; 石井 慶造*; 酒井 卓郎; 佐藤 隆博; 及川 将一*; et al.

Proceedings of 11th World Congress on Neutron Capture Therapy (ISNCT-11) (CD-ROM), 2 Pages, 2004/10

原研の高崎研究所にあるシングルエンド加速器(Micro PIXE)を用いて細胞内でのホウ素及びガドリニウムの定量を試みた。Micro PIXEは直径1$$mu$$m以下のマイクロビームを用いて元素分布の分析を可能にするものである。実験の結果、P, S, Gd等の分布を分析することが可能であることがわかった。しかし、K及びGdが細胞周辺に分布していることから、細胞壁の破壊や細胞内への取り込み不全が考えられた。今後、これらの問題に対処するとともに、細胞内のホウ素分布を求め、BNCTの有効活用に資する予定である。

論文

Replication of individual snow crystals for their subsequent chemical analysis using micro-PIXE

笠原 三紀夫*; Ma, C.-J.*; 奥村 智憲*; 小嶋 拓治; 箱田 照幸; 酒井 卓郎; 荒川 和夫

JAERI-Review 2003-033, TIARA Annual Report 2002, p.270 - 272, 2003/11

雪は、その結晶化における不均一核生成過程でエアロゾルとともに大気中の物質を捕捉し移動させる。しかし、いろいろな結晶構造を持つ集合体であるために、このような環境浄化機能を雨滴と直接比較することは困難である。このため、乳化剤を塗布したフィルム上で雪試料を固定化することにより、個々の粒子のレプリカ試料を調製した。そして、原研のマイクロPIXE分析及び京大のPIXE分析により、雪の物質捕捉機能と化学的性質を調べた。この結果、以下のことがわかった。(1)雪結晶粒の大きさ(外周円の直径)は0.12-2.5mmであること,(2)六角形から樹枝状に成長すること,(3)捕捉された元素は主として、Si, S, K, Ca, Fe, Sであること,(4)結晶粒の大きさと捕捉元素質量とには相関関係があること。これらから、雪の単結晶内外の元素の化学的内部構造と混合状態を推定することができた。

論文

Uptake of cadmium by synthetic mica and apatite; Observation by micro-PIXE

香西 直文; 大貫 敏彦; Komarneni, S.*; 神谷 富裕; 酒井 卓郎; 及川 将一*; 佐藤 隆博

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 210, p.513 - 518, 2003/09

 被引用回数:8 パーセンタイル:50.24(Instruments & Instrumentation)

重金属イオンに対する吸着性が高い2つの材料、Na-4マイカと呼ばれる合成雲母とアパタイトによる溶液からのカドミウム除去特性について検討した。溶液のカドミウム初期濃度1$$times$$10$$^{-4}$$M、初期pH3の条件でのNa-4マイカへの分配係数は8.4$$times$$10$$^{5}$$ml/gであり、アパタイトへの分配係数は8.2$$times$$10$$^{4}$$ml/gより一桁高かった。同じ条件で、Na-4マイカとアパタイトの等量混合試料をカドミウム溶液に接触させた後、固相の一部をグラファイト板に塗布し、マイクロPIXEによる2次元元素分析を行った。その結果、カドミウムはアパタイトにのみ認められ、Na-4マイカには認められなかった。本結果は、上述の分配係数から予測される結果と一致しないが、2つの試料へのカドミウムの吸着速度の違い及び吸着の不可逆性の観点から説明できる。

論文

The Kinetics of Fe and Ca for the development of radiation-induced apoptosis by micro-PIXE imaging

原田 聡*; 玉川 芳春*; 石井 慶造*; 田中 晃*; 佐藤 隆博; 松山 成男*; 山崎 浩道*; 神谷 富裕; 酒井 卓郎; 荒川 和夫; et al.

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 189(1-4), p.437 - 442, 2002/04

 被引用回数:1 パーセンタイル:12.48(Instruments & Instrumentation)

放射線誘起アポトーシスと微量元素の挙動の相互作用を詳しく調べるために、ヒト白血病細胞に$$^{60}$$Coの$$gamma$$線をインビトロで照射し、微量元素の画像化を行った。アポトーシスの頻度はTUNEL染色をした後、顕微鏡で 400 倍に拡大して得た。また、マイクロPIXE分析で細胞内の微量元素の分布の測定を行った。アポトーシスの初期段階では鉄が細胞質に集中して見られたが、アポトーシスが進行すると鉄の集積は無くなり、細胞核でCaが集積しZnが減少した。このことから、アポトーシスの進行には (1)FeやFeを含む酵素による細胞質から細胞核への信号の伝達, (2) Ca に依存する酵素による細胞核の変性と核からのZnの放出、の2つの段階が存在するようである。このような微量元素の集積はアポトーシスの新しい標識になると思われる。

口頭

Behavior of U(VI) in a simple prey (Yeast) - predator (Paramecium) food chain

香西 直文; 大貫 敏彦; 江夏 昌志; 佐藤 隆博; 神谷 富裕; 江坂 文孝

no journal, , 

放射性核種の環境中での移行における原生動物の役割を明らかにするために、Uを吸着させた酵母を用いてゾウリムシの培養を行い、その間のUの挙動を検討した。原生動物の中でその性質が最も知られている単細胞動物であるゾウリムシをモデル生物に選んだ。U溶液に酵母を接触させると、酵母細胞表面にUリン酸塩が生成した。この酵母を用いてミドリゾウリムシ(P. bursaria)を培養した。培養の間、酵母から培養液に溶出したUは、酵母に吸着していたUの3%に過ぎなかった。培養が進むと、膜状の沈殿物が生成した。この沈殿物は、酵母の未消化細胞及び消化残渣とそれらの間隙を充填する緻密な有機物から成る。この膜状の沈殿物には、酵母細胞に生成したUリン酸塩と大きさ形状がよく似たUリン酸塩が多数観察された。これらの結果は、本研究における単純な食物連鎖系において酵母のウラン固定効果が失われないことを示唆する。

口頭

抽出クロマトグラフィ用吸着材性能評価へのマイクロPIXE分析の応用

竹内 正行; 渡部 創; 高畠 容子; 佐藤 隆博; 新井 剛*

no journal, , 

抽出クロマトグラフィ法に適用するMA吸着材を対象に、金属元素の吸着/溶離メカニズム検討の一環として、元素の吸着/残留分布を詳細に評価するため、マイクロPIXE法の適用を検討した。多元素共存系においても、スペクトルの帰属により、定性分析が可能であり、元素種の検出は十分可能である。一方、正確に定量を行うためには、吸着材による放出X線の再吸収に対する補正が必要であることが分かった。さらに、PIXE-CTによる3次元解析の適用も可能であることを確認し、これにより、今後は細孔径やポリマー厚み等が溶離挙動に与える影響を評価する計画である。

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